Naukę aktorstwa rozpoczął w wieku 22 lat. Wygrał dwuletnie stypendium w New York Neighborhood Playhouse i w 1942 roku, po ukończeniu szkoły aktorskiej zadebiutował na scenie. Sukcesy teatralne aktora zwróciły na niego uwagę filmowców.

W 1944 roku Gregory Peck zagrał swoją pierwszą rolę filmową – radzieckiego partyzanta w propagandowym obrazie „Dni chwały”. Następnie był misjonarzem w „Kluczach królestwa” (1945), otrzymując pierwszą nominację do Oscara. W 1945 r. stworzył interesującą postać cierpiącego na amnezję bohatera w „Urzeczonej”. Za rolę w „Roczniaku” (1946) otrzymał kolejną nominację do Oscara i Złoty Glob. Jedną z ciekawszych ról w tym okresie zagrał w westernie „Pojedynek w słońcu” (1946).

Jego warunki psychofizyczne predestynowały go do kreowania na ekranie postaci szlachetnych, bohaterskich i uczciwych, broniących wartości moralnych. Taką rolę zagrał w zrealizowanym w 1947 roku filmie „Umowa dżentelmeńska”, otrzymując kolejną nominację. Filmem, który przyniósł aktorowi ogromną popularność były „Rzymskie wakacje” (1953).

Korzystając z osiągniętej pozycji zawodowej, Gregory Peck zaczął sam kierować swoją karierą, wybierać role, negocjować gaże. Stał się jednym z najlepiej opłacanych i najpopularniejszych aktorów Hollywood. Po filmie wojennym „Działa Navarony” (1961) stworzył Oscarową kreację adwokata w „Zabić drozda” (1962).

Peck grał w komediach, filmach sensacyjnych, westernach, a nawet w horrorze („Omen”, 1976). Rolą zagraną wbrew swojemu wizerunkowi był zbrodniczy doktor Mengele w „Chłopcach z Brazylii” (1978). Po roku 1980, kiedy zagrał w „Wilkach morskich”, przerwał swoją pracę aktorską do 1987 roku, kiedy powrócił na ekran obrazem „Grace i Chuck”. W 1989 r. Jane Fonda namówiła 73-letniego wówczas aktora do przyjęcia roli w rozgrywającym się podczas Rewolucji Meksykańskiej filmie „Stary Gringo”. W 1991 r. Gregory Peck wystąpił po raz ostatni na ekranie, w remake’u „Przylądku strachu”, grając tym razem inną postać. Zagrał w 57 filmach, stwarzając kreacje, z których wiele zapisało się na zawsze w historii kina.

Zmarł 12 czerwca 2003 roku w Los Angeles, mając 87 lat. Jego osiągnięcia aktorskie, a także działalność polityczna i społeczna były dostrzegane i oceniane wysoko na całym świecie. Za swoje kreacje aktorskie Gregory Peck otrzymał wiele prestiżowych nagród. W latach 50-tych, u szczytu popularności, dwukrotnie uhonorowany został Złotym Globem dla Najbardziej Popularnego Aktora (Henrietta Award, 1951 i 1955). Za całokształt twórczości przyznano mu w 1969 r. Honorowy Złoty Glob za szczególny wkład w historię kina (nagroda im. Cecile’a B. DeMille’a), w 1986 roku aktor otrzymał nagrodę za całokształt na MFF w San Sebastián, w 1989 r. – na MFF Cannes oraz w USA (od Amerykańskiego Instytutu Filmowego), w 1993 roku w Berlinie otrzymał Honorowego Złotego Niedźwiedzia, w 1995 r. Honorowego Cézara, w 1996 r. – Nagrodę Specjalną na MFF w Karlovych Varach, w 1998 r. – Niemiecką Nagrodę Filmową za całokształt, w 2003 roku Nagrodę Specjalną Davida di Donatello. Aktor był współzałożycielem i pierwszym prezydentem powstałego w 1967 roku American Film Institute, przez trzy kadencje (od roku 1967 do 1970) przewodniczył także Amerykańskiej Akademii Filmowej. W 1967 roku za działalność humanitarną Akademia Filmowa nagrodziła go Jean Hersholt Humanitarian Award.